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南开大学-徐文涛团队︱Small综述:柔性晶体管存储器的最新进展

发表时间:2020-04-17 08:08作者:科匠学术

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本文由通讯作者-徐文涛教授受邀撰写,由衷感谢他对科匠学术的支持!

一、研究背景:

近年来,柔性电子作为未来人工智能不可缺少的组成部分,在可折叠显示屏、智能识别和可穿戴电子领域展现出巨大的商业价值。当前,信息存储模块对集成电路中的柔性存储设备提出了更高的要求。其中,晶体管存储器具有单管驱动、多门级输入、无损读写和易于电路集成等诸多优点而受到广泛关注。随着半导体技术的发展,将新型材料应用于柔性存储器得到深入研究。同时,新一代信息存储对集成电路中柔性存储模块提出了更高要求,存储功能得到进一步扩展:通过引入光学响应模块,存储器能够扩展除了电以外的光调制功能;基于晶体管结构的人工突触也是一种新型存储器,实现生物突触的重要特性,以模拟人脑的神经信号传输与记忆行为。柔性晶体管存储器作为未来人工智能不可缺少的组成部分,在便携式存储、大数据库、柔性集成电路和柔性显示等方面显示出了巨大的应用前景。


二、文章简介:

近日,南开大学徐文涛教授团队对近几年柔性晶体管存储器的研究内容进行了综述。相应综述以“Recent Process of Flexible Transistor-Structured Memory”为题发表在期刊Small ,南开大学电子信息与光学工程学院博士研究生倪尧为第一作者。文章系统阐述了基于浮栅型、电荷陷阱型与铁电型的经典柔性晶体管存储器,以及新型的光存储晶体管和类晶体管人工突触。论文对以上五种存储器的工作机制、材料选择以及柔性实现方法进行着重介绍,并总结了柔性存储在商业化进程中所面临的挑战及未来的研究方向。

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三、文章内容:

1、晶体管存储器的操作机制

常见的底栅顶接触场效应晶体管由衬底、栅电极、介电层、半导体层和源/漏电极组成(图1a)。通过调节栅源电压强度能够控制场效应晶体管中沟道电流的大小(图1b)。晶体管存储器的结构与场效应晶体管类似,唯一的区别是晶体管存储器在介电层中有额外的电荷捕获层。当施加足够大的正栅压时,电荷捕获层形成一个稳定的内建电场,以储存电荷载流子,该过程称作“写入”;存储的状态也可以通过施加反向栅压来“擦除”(图1c)。不同类型的晶体管存储器具有不同的电荷载流子俘获机制:浮栅型存储器通常在阻挡层和隧穿层之间引入低维材料实现电荷捕获(图1d);电荷陷阱型存储器则用驻极体代替了浮栅(图1e);铁电材料在一定温度下能够自发极化,因而铁电型存储器在外部偏置电压作用下能产生迟滞回路(图1f);光存储晶体管具有独特的光敏模块,在不同激光脉冲下光敏材料能带发生变化,从而实现电荷存储(图1g);类晶体管人工突触则将存储器的应用进一步扩展至神经系统,其利用离子/质子模拟相邻神经元之间的神经递质,实现信息的传输与学习(图1h)。

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1. (a) 底栅顶接触柔性场效应晶体管。(b,c) 场效应晶体管与晶体管存储器的操作机制。(d-f) 基于浮栅型、电荷陷阱型与铁电型的经典柔性晶体管存储器。(g,h) 两种新型柔性晶体管存储器:光存储晶体管和类晶体管人工突触。
2、柔性实现方法

相较于弯折测试,拉伸测试能够更加真实地模拟人体皮肤暴露于外界环境的情景,测试参数主要包括拉伸的方向、长度、次数和持续时间(图2,引用文献:Oh et al. Nature 2016, 539, 411)。高分子材料由于其良好的化学稳定性、理想的力学及物理性能而被广泛应用于柔性衬底与介电层的制备。而聚合物与具有高介电常数的微结构共混所得的杂化材料能进一步提高器件存储能力。此外,随着材料形貌控制理论的发展,一些无机刚性介质也能实现柔性:第一种方式是采用预拉伸工艺,将刚性材料制备成波浪状或褶皱结构;第二种方法是在柔性衬底上沉淀岛状结构的刚性介质。对于实现柔性半导体层,采用一维、二维纳米结构的材料或本征可拉伸的共轭聚合物都是可行的手段。类似的,电极材料也是先考虑纳米线、纳米管、石墨烯等低维材料以及导电性良好的聚合物。

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图2. (a) 从0%到100%应变的拉伸测试。(b,c) 平行和垂直应变下可拉伸测试的示意图。
3、柔性浮栅型晶体管存储器
当柔性浮栅型晶体管存储器在写入/擦除过程中,电荷存储于浮栅层中,而阻挡层和隧穿层对其操作的响应速度和电荷存储时间发挥关键作用。金属是制备浮栅层的首选材料。基于连续金属层的浮栅常表现出电流侧漏、耦合比低、电荷存储能力差等缺点。使用零维的金属纳米粒子代替连续金属层可以有效抑制浮栅中电荷的横向泄漏,从而延长电荷存储时间。但是,金属纳米粒子可能会穿透隧穿层,同样产生较大的漏电流。而通过简单的浸涂修饰获得的一维纳米带结构可以解决该问题(图3,引用文献:Jiang et al.ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 24367)。

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3. (a) 基于纳米带结构的柔性浮栅晶体管存储器。(b) 浸涂修饰示意图。(c) 紫外光照射下纳米带的显微图像。

溶液法通常要求至少两种正交溶剂,制备过程较复杂。使用二维无机薄膜作为浮栅可以简化工艺,在新一代柔性浮栅型晶体管存储器的发展中表现出巨大的潜力(图4,引用文献:Vu et al. Adv. Mater.2017, 29, 1703363)。

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4. 基于二维无机薄膜的柔性浮栅型晶体管存储器。
4、柔性电荷陷阱型晶体管存储器
相较于浮栅,由驻极体构成的电荷陷阱层更依赖于溶液法。就聚合物驻极体而言,非极性和疏水性是实现有效电荷存储的有利条件。同时,由具有低/高介电常数的聚合物组成的双介质系统可以显著提高电荷注入与捕获的效率(图5,引用文献:Wang et al. ACS Appl. Mater. Interfaces 2015, 7, 10957)。除此以外,二维绝缘材料也同样适合作为驻极体应用于柔性电荷陷阱型晶体管存储器中。

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图5. 基于全聚合物薄膜的柔性电荷陷阱型晶体管存储器。

5、柔性铁电型晶体管存储器

至今,已有数千种无机铁电材料被报道。一方面,氧化物外延技术使无机铁电薄膜表现出比聚合物薄膜更好的结晶性。另一方面,抑制电荷注入、捕获和去极化响应仍是无机铁电材料面临的重要难题。而有机铁电材料,例如P(VDF-TrFE),通过与额外的绝缘材料相结合将成为理想的替代品。在二元杂化材料的基础上,精确调控混合溶液中各组分比例能进一步提高器件存储能力与耐久性(图6,引用文献:Xu et al. Sci. Rep. 2017, 7, 8890)。

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6. 基于二元杂化薄膜的柔性铁电型晶体管存储器。
6、光存储晶体管

在光存储晶体管中,光敏模块是研究的重点。通常采用光致变色分子作为光敏模块,并通过光学调谐其界面与有机半导体能级对准从而实现电荷存储。引入额外的绝缘材料所获得的光活性杂化介质层能够进一步提高器件光存储稳定性。此外,一些有机薄膜不仅可以作为光存储晶体管的有源层,还因其具有不均匀的纳米颗粒表面而作为陷阱中心(图7,引用文献:Pei et al. Adv. Mater. 2018, 30, 1706647)。当器件处于黑暗环境中,陷阱态为空。而当器件暴露在与有机薄膜吸收能量相匹配的光照下时,纳米颗粒会产生大量的解离载流子,当施加栅极偏置电压时,这些载流子则会被空阱态捕获而实现存储。

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图7. 具有陷阱态的光存储晶体管。
7、类晶体管人工突触
类晶体管人工突触具有与生物突触类似的工作机制,其栅电极通常被视为向突触施加动作电位的前端,与源/漏电极接触的沟道则作为后刺激端。通过突触前端调控沟道导电性,可以实现信号传输和瞬时存储。为了实现柔性,通常采用离子凝胶或壳聚糖作为栅极。一方面,功耗是人工突触的研究的重点。目前,基于核鞘结构的有机纳米线的类晶体管人工突触在模仿生物突触重要功能的同时,还能保证每个突触事件的能量消耗极低,仅为1.23飞焦(图8,引用文献:Xu et al. Sci. Adv. 2016, 2, e1501326)。另一方面,通过进一步整合光和电协同神经形态的光电人工突触,还能模拟视网膜功能。

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图8. 具有核鞘结构的有机纳米线的类晶体管人工突触

四、总结与展望:

本文总结了柔性晶体管存储器的研究和发展现状,主要包括基于浮栅型、电荷陷阱型与铁电型的经典柔性晶体管存储器,以及新型的光存储晶体管和类晶体管人工突触。文章详细介绍了不同存储器各组分的柔性特征、材料选择与制备工艺,而力学与电学性能之间的关系仍是未来的研究重点。柔性电子改变了传统电子设备的物理形态。可以预见,下一代柔性晶体管存储器将向微型化,低功耗,环境友好型,人机界面兼容等方向发展。


五、致谢:

感谢南开大学百名青年学科带头人培养计划 (2122018218)、天津市自然科学基金(18JCYBJC16000)、广东省重点领域研发计划(2018B030338001)、天津市杰出青年科学基金(19JCJQJC61000)、“111”计划(B16027)和国际合作基地(2016D01025)等项目对本研究的资助。

点击「阅读原文」,直达文献。

Authors: Yao Ni, Yongfei Wang,* and Wentao Xu*

Title: Recent Process of Flexible Transistor-Structured Memory

Published in: Small, doi: 10.1002/smll.201905332.

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